Science杂志刊登北大在土壤-大气间HONO交换新机制研究中的新进展

环境科学与工程学院程雅芳研究员与德国马克斯普朗克化学所(Max Planck Institute for Chemistry)苏杭博士作为共同第一作者于2011年9月16日在Science杂志上合作发表了研究论文:“Soil nitrite as a source of atmospheric HONO and OH radicals”,报道了在土壤-大气间 HONO 交换新机制研究中取得的重要突破,这也是北大张远航教授研究团队与马普所 Ulrich Pöschl教授研究团队多年合作的最新进展。

羟基自由基(OH)是大气光化学过程中最重要的氧化剂,在大气污染物的去除过程中占据核心地位,被誉为大气中的“清洁剂”。气态亚硝酸(HONO)的光解是近地面大气层中OH自由基的重要来源之一。近年来的外场观测发现HONO存在一个很大的未知来源,探寻该未知来源是近年大气化学领域最富挑战性的工作之一。

2008年,张远航教授领导的研究团队已经证实中国大气中OH自由基的主要来源之一是高浓度HONO的光解,对 OH 的贡献率可高达30%以上;针对 HONO 的日间未知来源,从光催化和非均相反应等角度进行了多方面的探索,并提出要关注各种表面在光照情况下的反应。近两年,苏杭博士和程雅芳研究员等收集并综合分析了全球土壤亚硝酸根含量以及土壤pH值,从理论上预测了土壤具有释放大量HONO的潜力:土壤中的微生物能够将含氮养分通过硝化和反硝化作用产生亚硝酸根,在土壤中氢离子的存在下,形成亚硝酸,并通过地气交换过程释放到大气中,成为大气中OH 自由基的重要来源;并进一步在烟雾箱模拟实验中证实了这一“土壤-大气”间缺失关联的存在。该文共同第一作者苏杭和程雅芳均在北京大学获得博士学位,师从张远航教授。

“土壤能够直接向大气中释放亚硝酸”,是大气 HONO 源汇机制研究的新视角。该研究结果指出土壤中氮含量越高、酸性越强,排放的HONO越多。在中国化肥用量不断增长、土壤酸化日益严重的背景下,将有更多的HONO被排放到大气中。鉴于土壤微生物和亚硝酸的广泛分布,这一机制将会对大气光化学以及全球陆地生态系统产生重要影响,对大气-土壤氮循环研究也具有重要的启示意义。同时,该研究涉及土壤和大气多圈层间的相互作用,具有很强的学科交叉特点。

Science杂志将该文作为“亮点”文章通过“Science Express”栏目于2011年8月17日予以重点报道。芬兰赫尔辛基大学 MarkkuKulmala 教授等为该文撰写展望文章“Soil nitrites influence atmospheric chemistry”,并作为 Geochemistry Perspective 在 Science杂志上同期发表。该展望文章认为土壤-大气间 HONO 交换新机制的发现开启了全球氮循环研究的新视野,这不仅将对大气氧化性,还将对大气气溶胶及气候变化等研究产生深远影响。美国科学院院士Barbara Finlayson-Pitts教授在接受英国皇家化学协会(RSC)采访时也对该研究结果给予了高度评价。德国马克斯普朗克研究联合官方网站、美国Iowa大学官方网站、Science Daily、德国知音,以及英国 Chemistry & Industry 杂志等均以最新重要进展的形式对该研究结果予以了报道。

论文相关链接

http://www.sciencemag.org/content/early/2011/08/17/science.1207687.abstract

http://www.sciencemag.org/content/333/6049/1586.full

http://www.rsc.org/chemistryworld/News/2011/August/19081101.asp

http://www.mpg.de/4400262/nitrogen_cleans_air

 

编辑:碧荷

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