共轭高分子丰富的分子结构与可调的电子性质，为开发新型有机电子材料提供了广阔空间，在柔性电子、集成电路和传感器等领域受到持续关注。载流子迁移率和传输类型是决定高分子半导体器件性能与应用方向的关键参数。然而，这些性质同时受到分子结构、加工条件和器件构型的影响，复杂的结构—工艺—性能关系增加了材料筛选与优化的难度。如何利用已有实验数据预测新材料的电荷传输性能，是推动高分子半导体定向设计的重要课题。针对这一问题，北京大学化学与分子工程学院、北京分子科学国家研究中心裴坚/姚泽凡团队构建了高分子半导体有机场效应晶体管开放数据库OFETnow（https://www.ofetnow.top），进一步开发了融合分子结构、加工条件与器件参数的机器学习模型，实现了对载流子迁移率水平及传输类型的预测。在此基础上，研究团队通过五种新型高分子的设计、合成与器件验证，建立了从高质量数据积累、机器学习预测到新材料实验验证的研究流程，为高分子半导体的定向设计与高效开发提供了新工具。
研究团队通过文献数据提取与人工核验，整理了2011年至2022年报道的512条器件记录，涵盖39项数据字段，迁移率跨越六个以上数量级，包含p型、n型及双极性三类传输行为。同一种高分子在不同溶剂、退火条件或器件构型下的性能被分别记录，使数据库能够保留加工过程对电荷传输的影响。在此基础上构建的OFETnow平台集成了数据查询、筛选和分子结构可视化功能，以便比较不同材料及加工条件下的器件性能。平台同时支持研究社区提交数据，并通过人工审核纳入数据库，为分散的实验结果提供统一的整理与共享渠道。通过持续汇集不同材料体系和制备条件下的数据，OFETnow有望扩大数据覆盖范围，为模型改进和新材料筛选提供持续更新的数据基础（图1）。
图1. OFETnow数据库的构建与数据分布。文献数据经提取与人工核验后汇入开放平台，涵盖不同迁移率水平、载流子传输类型及共轭骨架
基于这一数据库，研究团队采用极端梯度提升算法（XGBoost），将分子指纹与高分子性质、加工条件及器件参数相结合，建立了迁移率和载流子类型预测模型。该方法无需量子化学计算得到的描述符，可利用易于获取的分子结构与实验参数开展快速筛选。在多随机种子独立的十折交叉验证中，载流子类型分类的宏平均F1值达到0.917，高迁移率类别的F1值达到0.847，展现出良好的分类能力。研究人员还利用未参与模型开发的30条近期文献器件记录开展外部验证，进一步检验了模型对新高分子体系的预测能力。模型的可解释性分析进一步揭示了分子结构与加工条件对电荷传输的不同作用。载流子类型预测更侧重于与富电子、缺电子单元相关的局部结构信息，而迁移率预测则依赖高分子性质与加工条件的共同作用。模型还捕捉到聚合度增加带来的性能提升及其饱和趋势，以及退火温度对器件性能的非单调影响。这些结果与已有物理认识相吻合，表明分子设计与加工条件优化需要协同考虑，为高性能材料筛选提供了参考（图2）。
图2. 高分子半导体的机器学习预测与可解释性分析。模型融合分子结构及器件相关参数，预测迁移率水平和载流子类型，并分析聚合度、退火温度及共轭骨架等因素对性能的影响
为将模型预测进一步转化为实验结果，研究团队选取oCl-BDOPV和PyDPP两类构筑单元，采用“两阶段预测”流程开展新材料设计：首先利用统一的输入参数快速筛选不同主链与侧链组合，随后将合成后测得的材料参数代入模型，在器件制备前细化预测。通过这一流程，团队设计并合成了五种新高分子，覆盖不同的预期载流子迁移率水平和传输类型。器件测试表明，在标准制备条件下，五种高分子的载流子类型均与预测一致，四种高分子的迁移率高低分类得到实验验证。其中，oCl-BDOPV-BT的电子迁移率达到1.06cm2 V−1 s−1；pPyDPP2-TVT表现出较为平衡的双极性传输，空穴和电子迁移率分别为0.556和0.440cm2 V−1 s−1。同时，模型正确识别了有意选取的低迁移率对照材料pPyDPP1-T，其实测迁移率较高迁移率候选材料低约两个数量级。这些结果验证了该方法区分材料性能水平、判断载流子类型并指导实验筛选的实用价值。该研究将高质量数据库、机器学习预测与新材料实验验证相结合，建立了从文献数据到分子设计、再到器件性能验证的研究流程。OFETnow的开放共享与数据贡献机制，为这一流程的持续发展提供了支撑，有望促进高分子半导体领域的数据积累、方法开发与材料设计。
图3. 当期封面
该工作得到国家自然科学基金、北京市自然科学基金的资助，以及北京大学高性能计算平台的支持。该工作近期以封面论文形式发表于《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society），第一作者为北京大学化学与分子工程学院博士生李远楷，通讯作者为裴坚和姚泽凡，该工作的合作者包括王婕妤研究员、吴昊天博士以及博士生李思璐、刘毅、张天予。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c11486
